В конце двадцатых годов Оливье начал выступать в кино. Первые фильмы — «Свадебное путешествие», «Соломенная вдова», «Друзья и любовники», «Желтый билет» были весьма заурядными.

Хотя снимались они в разных странах (Германии, США), постановщики, словно сговорившись, требовали от актера одного: элегантности. Оливье играл сдержанных, рассеянновысокомерных джентльменов. Его умение носить костюм ценилось в эту пору больше, чем способность к перевоплощению. Сам Оливье довольно долго чувствовал себя чужим в кинематографе и относился к нему с плохо скрытой неприязнью. Его нервировала атмосфера съемки: слепящий свет юпитеров, шум мотора, бесконечные остановки, дубли. Раздражала невозможность прожить всю роль без перерывов и перестановок, в естественной последовательности, как на сцене. В начале тридцатых годов он утверждает, что в кино актеру недоступна та свобода творчества, которую дает театр, и наотрез отказывается играть в американском фильме «Ромео и Джульетта». «Я просто не верю в возможность экранизации Шекспира», — заявил он продюсеру. Пройдет десятилетие, и Оливье откроет свой знаменитый цикл шекспировских картин экранизацией «Генриха V».

Время меняет взгляды и привычки. Перед войной Лоренс Оливье уже совсем иначе оценивал возможности кино. Работа с видным американским режиссером Уильямом Уайлером над фильмом «Грозовой перевал» по роману Эмилии Бронте (1939) принесла ему успех и творческое удовлетворение. В романтическую историю любви, сломавшей жизнь прелестной девушки и юноши, который с детства был в нее влюблен, Оливье внес огромный темперамент, сокрушительную силу страсти. Его Хитклифф, подкидыш, чистивший конюшни во дворе любимой, обладал душой гиганта. Он был рабом своей любви, безумцем и одновременно богом, потому что сила чувства возвышала его над смертными. Новая роль в «Ребекке» А. Хичкока (1940, по роману Дафны дю Морье) укрепила популярность Оливье у кинозрителей.

В отличие от большинства фильмов Хичкока — короля детектива, это была довольно скучная картина с легким оттенком криминальности. Но Оливье она позволила создать характер сложный и глубокий. Герой «Ребекки», богатый англичанин мистер Д'Уинтер, потеряв первую жену, вступает в новый брак. Он женится на заурядной девушке, скромной компаньонке одной богатой леди. В родовом поместье «Мэндели», куда Д'Уинтер привозит свою избранницу, все дышит памятью о прежней хозяйке дома, красавице Ребекке. Экономка, которая ее боготворила, откровенно издевается над некрасивой и застенчивой Ирен, внушая, что она должна покинуть мужа: Д'Уинтер обожал Ребекку, он вечно будет сравнивать с нею новую жену. Ирен страдает и уже близка к самоубийству.